Опираясь на поддержку Англии, иранское правительство стало требовать пересмотра Гюлистанского договора. Для урегулирования спорных вопросов в Иран было отправлено чрезвычайное посольство А.П. Ермолова. Результатом переговоров стало создание в 1817 г. постоянной российской дипломатической миссии в Иране. Шах назначил местопребыванием русской миссии г. Тебриз — резиденцию наследника иранского престола Аббас Мирзы, которому было поручено ведение внешних сношений Ирана. Улучшившиеся отношения с Ираном способствовали расширению ирано-русской торговли.

Признание Россией царствующего дома Каджаров имело для последних большое политическое значение. Аббас Мирза после получения гарантий Александра I (акт от 8 мая 1819 г.) о помощи в случае борьбы претендентов на шахский престол занял внешне дружественную позицию в отношении России. Однако в то же время Аббас Мирза послал своих агентов в отошедшие по Гюлистанскому договору к России Ширванское и Карабахское ханства, а также в Дагестан, где они повели агитацию за вооруженное выступление против русских властей.

После неудачной войны с Османской империей 1821–1823 гг. иранское правительство, подстрекаемое английской дипломатической миссией, пошло на обострение отношений с Россией. Весной 1826 г. англичане начали выплачивать Ирану военную субсидию, предусмотренную договором 1814 г. В Иране продолжалось формирование регулярной пехоты и кавалерии с помощью английских инструкторов, шла усиленная подготовка к войне с Россией.

23 июня 1826 г. иранское духовенство издало фетву о священной войне против России, а в июле 1826 г. иранская армия внезапно напала на русские войска. После ряда побед русской армии шах был вынужден согласиться на все условия, выдвинутые русской стороной.

10 февраля 1828 г. в с. Туркманчае близ Тебриза между Россией и Ираном был подписан мирный договор, завершивший 2-ю русско-иранскую войну. По этому договору Эриванское и Нахичеванское ханства вошли в состав России. Границей между Россией и Иранам стала р. Араке. На Иран возлагалась контрибуция в 20 млн рублей. Подтверждалось преимущественное право России иметь военный флот на Каспийском море и свобода плавания там для русских судов. Стороны обменялись миссиями на уровне посланников, установились консульские отношения, Аббас Мирза признавался наследником иранского престола.

По дополнительному соглашению к Туркманчайскому договору русским и иранским купцам предоставлялось право свободной торговли в Иране и в России. Договором устанавливалась экстерриториальность российских подданных в Иране, за Россией закреплялось право консульской юрисдикции на территории Ирана.

Договор способствовал укреплению влияния России на Среднем Востоке, подрывал британские позиции в Иране. Особенно большое значение он имел для судеб армянского народа: после подписания договора до 140 тыс. армян переселились в Закавказье из Турции и Ирана.

Туркманчайский договор 1828 г. положил конец русско-иранским войнам и притязаниям иранского шаха на Грузию, Армению и закавказские ханства.

В то время как основные силы Каджаров на западных и северо-западных границах государства были направлены на борьбу с Россией и Османской империей, местные правители на юге и востоке страны практически вышли из подчинения центральной власти, не платили налогов и вели в основном самостоятельную политику, используя против Каджаров помощь англичан, среднеазиатских ханств и афганских эмиров.

После подписания Туркманчайского договора с Россией Аббас Мирза предпринял шаги по восстановлению власти Каджаров в Йезде, Кермане и провинции Хорасан. Дипломатическая и военная активность Аббас Мирзы принесла результаты, и в течение 1831–1832 гг. он овладел многими крепостями и городами Хорасана. Английская миссия в Иране крайне неодобрительно и настороженно относилась к походу Аббас Мирзы в Хорасан. После заключения Туркманчайского договора наметилось ирано-русское сближение и укрепление позиций Ирана в Хорасане, что англичане рассматривали как усиление влияния России в регионе и пытались представить его как потенциальную угрозу своим владениям в Индии.

Иранские власти готовились к походу на Герат, который со времен Сефевидов и Надир-шаха считали своей подвластной территорией. Однако 21 октября 1833 г. Аббас Мирза скончался, а вскоре, в 1834 г., умер и Фатх Али-шах. Между наследниками престола началась борьба за власть, в которой верх одержал сын Аббас Мирзы Мохаммад Мирза. Он продолжил попытки укрепить власть Каджаров в Хорасане, а в 1837 г. предпринял поход на Герат. Это резко обострило отношения Ирана с Англией, которая стремилась не допустить перехода Герата под власть иранского шаха. Иран отказывался также выполнить требования англичан о предоставлении им права экстерриториальности. В связи с этим Англия в ноябре 1838 г. объявила о разрыве дипломатических отношений с Ираном.

Некоторое время спустя после разрыва дипломатических связей шах Мохаммад Мирза послал в Лондон своего представителя для ведения переговоров о восстановлении отношений. В сентябре 1839 г. министр иностранных дел лорд Пальмерстон выдвинул ряд условий, на которых Великобритания соглашалась восстановить дипломатические отношения с Ираном. Самыми важными из этих требований были: отзыв иранских войск из крепости Гориан и других афганских пунктов; заключение торгового договора, который распространил бы на английских подданных режим капитуляций. В марте 1841 г. Иран вывел свои войска из Гератского ханства. Вскоре дипломатические отношения между Ираном и Англией были восстановлены. 28 октября 1841 г. в Тегеране был подписан торговый договор между английским правительством и шахским двором.

Внимание к Герату было вновь привлечено в середине 50-х годов XIX в., когда Англия не только подошла вплотную к завоеванию рынков Ирана, Афганистана и Средней Азии, но и предприняла попытку установить свое прямое политическое господство в регионе.

Процесс территориального объединения государства завершился в основном в 30-40-е годы XIX в., хотя неопределенность государственных границ Ирана на некоторых участках сохранялась вплоть до XX в., вызывая конфликты с Османской империей, Россией, центральноазиатскими ханствами и Афганистаном. Определяющими факторами при формировании государственной территории стали уже не только военные силы Ирана и соседних ханств или племен, а вооруженные силы европейских государств — России и Англии, усилившиеся тенденции к созданию национальных государств, сила международных и двусторонних договоров и соглашений.

К середине XIX в. в стране стала складываться новая система административного деления. Иран делился на 30 областей (вилайеты) и четыре провинции (эялаты): Азербайджан, Хорасан, Фарс и Керман. Провинции, в свою очередь, делились на уезды (болук) и округа (махалле). Наименьшей административной единицей была деревня (дех).

Первым лицом в государстве после шаха был садразам, глава государственного аппарата, который имел большое влияние на внутреннюю и внешнюю политику Ирана. Часто эту должность занимали талантливые чиновники, не принадлежавшие к каджарской знати. Садразам назначал себе трех помощников: управляющего финансами (мостоуфи олъ-мамалек), управляющего внешней и внутренней политикой (монши оль-мамалек) и главнокомандующего (салар лашкар). После реорганизации армии, осуществленной Аббас Мирзой, появились новые военачальники — командующий регулярным войском и командующий иррегулярными войсками. Налоговым инспектором в провинции был мостоуфи, в каждом городе — тахвилдар, который собирал налоги через деревенских и цеховых старост.

Уже в первой половине XIX в. стала намечаться «европеизация» государственного аппарата: садразам стал называться иногда премьер-министром, монши оль-мамалек — министром